近日，《Nature Chemistry》杂志发表了由西北工业大学张健教授团队和山西大学合作完成的无金属分子催化剂选择性电催化乙炔加氢制乙烯研究成果《Deprotonated 2-thiolimidazole serves as a metal-free electrocatalyst for selective acetylene hydrogenation》。西北工业大学张蕾副教授和研究生白瑞为论文的共同第一作者，山西大学卫智虹讲师和西北工业大学张健教授为论文的共同通讯作者。

无金属分子催化剂是传统金属基催化剂的理想替代品。然而，具有明确活性位点的分子催化剂难以表现出与金属基材料媲美的活性。为此，本研究工作报道了2-巯基咪唑作为无金属分子催化剂，可高效电催化乙炔半氢化为乙烯。在碱性电解液中，2-巯基咪唑的巯基和亚氨基自发地去质子化成二价阴离子，通过富集其吡啶氮负电荷密度以增强亲电乙炔的σ吸附，实现了媲美铜和钯基等金属材料的电催化性能。本工作凸显了无金属分子催化剂在电催化中的可调性和潜在前景，为设计无金属分子催化剂和探索新型电催化机制提供了思路。

基于张健教授团队的实验结果，我所理论计算课题组卫智虹通过理论计算从分子层面对该体系的反应机理进行了系统研究。计算结果表明，脱质子物种为潜在的催化活性物种，不同咪唑衍生物电催化活性与其吡啶氮负电荷密度呈火山关系。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41557-024-01480-6